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近日，石家莊鐵道大學(xué)趙晉津教授與香港城市大學(xué)呂堅(jiān)院士合作，在金屬鹵化物鈣鈦礦應(yīng)變工程與各向異性耦合性能研究取得重要進(jìn)展，成果以 “Strain Engineering of Metal Halide Perovskites on Coupling Anisotropic Behaviors” 為題發(fā)表在國(guó)際材料類權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》（Adv. Funct. Mater., 2020, 2006243）上，來自石家莊鐵道大學(xué)的焦憶楠、王漢文和香港城市大學(xué)（深圳研究院）易圣輝為共同第一作者。

文章閱讀鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202006243。

研究背景

近年，金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)化效率不斷提高，現(xiàn)有最高紀(jì)錄值超過25%，引起了各國(guó)科學(xué)家們的廣泛興趣和重視。隨著對(duì)鈣鈦礦材料深入研究，這種低成本光電材料在X-射線探測(cè)、生物細(xì)胞成像、仿生神經(jīng)突觸、仿生視網(wǎng)膜、發(fā)光二極管（LED）、光電晶體管、非線性光學(xué)等生物醫(yī)學(xué)和智能傳感領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景。隨著鈣鈦礦材料應(yīng)用研究的深入，特別是在柔性可穿戴應(yīng)用領(lǐng)域，光電器件服役期間反復(fù)彎折、溫差變化、外界壓力等實(shí)際環(huán)境工況對(duì)鈣鈦礦材料光電性能及材料穩(wěn)定性會(huì)產(chǎn)生顯著影響。而當(dāng)前對(duì)鈣鈦礦材料的力學(xué)行為研究，主要在微觀結(jié)構(gòu)、載流子壽命、高壓下的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變、能級(jí)結(jié)構(gòu)、光電性能等，宏微觀預(yù)應(yīng)力對(duì)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)、各向異性、相變和性能影響規(guī)律研究涉及很少。預(yù)應(yīng)力工程廣泛應(yīng)用于航空、汽車、能源等工業(yè)領(lǐng)域，通過預(yù)應(yīng)力設(shè)計(jì)，可以顯著提高機(jī)械材料和系統(tǒng)的穩(wěn)定性和服役壽命，科學(xué)合理的預(yù)應(yīng)力工程對(duì)鈣鈦礦材料未來發(fā)展及壽命提高將產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響�；�于此，石家莊鐵道大學(xué)趙晉津教授和香港城市大學(xué)呂堅(jiān)院士從力學(xué)和材料學(xué)學(xué)科融合角度出發(fā)，綜述了金屬鹵化物鈣鈦礦材料在預(yù)應(yīng)力/應(yīng)變作用下的結(jié)構(gòu)變化，深入剖析了結(jié)構(gòu)改變對(duì)于鈣鈦礦光學(xué)和電學(xué)性能的影響，并提出了利用預(yù)應(yīng)力耦合材料結(jié)構(gòu)各向異性，以提高鈣鈦礦材料實(shí)際應(yīng)用效率的優(yōu)化策略。

圖1.鈣鈦礦的八面體結(jié)構(gòu)，容忍因子，熱膨脹系數(shù)等因素是晶體結(jié)構(gòu)中存在各向異性先決條件。在外界服役拉/壓應(yīng)力、熱應(yīng)力以及外加超高壓力下，引起了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)變化和應(yīng)變。

圖2.在受到服役壓應(yīng)力載荷下，鈣鈦礦中八面體金屬-鹵族-金屬鍵角減小，鍵長(zhǎng)變短，同時(shí)能級(jí)帶隙變窄，價(jià)帶帶邊上移，電子激發(fā)加劇; 在受到服役拉應(yīng)力載荷下，金屬-鹵族-金屬鍵角不變或略微減少，鍵長(zhǎng)變長(zhǎng)，同時(shí)能級(jí)帶隙變寬，價(jià)帶帶邊下移，而拉伸應(yīng)力/應(yīng)變則導(dǎo)致缺陷密度增加，因而加劇非輻射復(fù)合。

圖3.通過X-射線衍射實(shí)驗(yàn)、同步輻射實(shí)驗(yàn)、紫外可見吸收、第一性原理、分子動(dòng)力學(xué)模擬等等大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦中存在殘余應(yīng)力，在實(shí)驗(yàn)室條件下存在臨界相變壓力以及引起無定形結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變超高壓力。

圖4. 預(yù)置熱應(yīng)力載荷對(duì)鈣鈦礦載流子遷移率的影響。隨著外置溫度升高，鈣鈦礦晶體（以典型材料CH₃NH₃PbI₃為例），在-100 ~ -120°C晶體從正交相轉(zhuǎn)變?yōu)樗姆较�，�?/span>40~60°C晶體從四方相轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎较啵�由于結(jié)構(gòu)各向?qū)ΨQ性提高，其載流子遷移率逐漸降低。

圖5. 隨著外界應(yīng)力增大，在某一特定壓力區(qū)間，發(fā)現(xiàn)鈣鈦礦中晶胞體積、金屬-鹵族鍵長(zhǎng)、金屬-鹵族-金屬鍵角，出現(xiàn)數(shù)值增大突變，隨后減小趨勢(shì)。
 

圖6.隨著外界應(yīng)力載荷增大，臨界壓力區(qū)間，鈣鈦礦帶隙出現(xiàn)數(shù)值跳躍，隨后呈現(xiàn)降低趨勢(shì)。分析發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦在可承受壓力下為結(jié)晶結(jié)構(gòu)，超高壓載荷下為無定形或非晶結(jié)構(gòu)，其能帶、鍵長(zhǎng)、鍵角、晶胞體積等突變區(qū)域?yàn)榻Y(jié)晶相向非晶相轉(zhuǎn)變臨界壓力區(qū)域。

圖 7. 通過納米壓痕實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦室溫下呈現(xiàn)塑性形變，且沿不同晶向方向施加壓力出現(xiàn)蠕變；鈣鈦礦晶相改變，其A位有機(jī)陽離子與B-X面鍵角取向改變，立方晶相無顯著擇優(yōu)取向；鈣鈦礦八面體中金屬與不同鹵族承受壓力不同、超高壓下出現(xiàn)非晶相。 

圖8. 應(yīng)力應(yīng)變影響柔性可穿戴鈣鈦礦器件性能。服役壓應(yīng)力下，鈣鈦礦太陽能電池光電轉(zhuǎn)換性能提高，服役拉應(yīng)力下，光電轉(zhuǎn)換性能降低；當(dāng)超過臨界壓力，光電轉(zhuǎn)換性能消失，并且出現(xiàn)金屬化性質(zhì)。

    綜上，鈣鈦礦材料器件預(yù)應(yīng)力分為：服役拉壓、熱應(yīng)力和實(shí)驗(yàn)室高壓加載。預(yù)應(yīng)力加載下，應(yīng)變引起晶格參數(shù)、晶相、能帶結(jié)構(gòu)、載流子動(dòng)力學(xué)等微觀行為變化。常規(guī)服役壓力載荷下，鈣鈦礦晶胞各向異性占主導(dǎo)；超過可以承受臨界壓力，即超高壓載荷下，結(jié)晶相轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷�相，帶隙減小，呈現(xiàn)金屬化性質(zhì)；臨界服役壓力載荷下，出現(xiàn)微觀結(jié)構(gòu)和能級(jí)結(jié)構(gòu)行為突變。通過預(yù)應(yīng)力加載，調(diào)控極性或離子遷移，獲取可調(diào)控的帶隙和載流子遷移性質(zhì)，從而進(jìn)行信號(hào)的時(shí)空分類應(yīng)用，信息存儲(chǔ)識(shí)別等應(yīng)用研究。

趙晉津教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于金屬鹵化物鈣鈦礦力電光多場(chǎng)耦合行為，以及結(jié)構(gòu)對(duì)稱工程對(duì)器件性能的影響研究。近年相關(guān)系列研究成果發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《自然》，《自然通訊》，《先進(jìn)材料》，《科學(xué)通訊》，《納米能源》（Nature 2020, 584, 377；Nature Communications, 2018, 9, 4807；Advanced Materials, 2020, 2001107; Advanced Materials, 2019, 31, 1902870; Science Bulletin, 2020, 65, 1643；Science Bulletin, 2017, 62, 1173–1176; Nano Energy. 2019, 60, 476-84；Advanced Intelligent Systems 2020, 2000122.）等。

呂堅(jiān)院士團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期研究納米材料預(yù)應(yīng)力工程與多尺度應(yīng)變非局域化，實(shí)驗(yàn)力學(xué)，殘余應(yīng)力對(duì)器件壽命及力學(xué)性能的影響。近年相關(guān)系列研究成果發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《自然》（封面）,《科學(xué)》，《自然-材料》，《自然-通訊》，《科學(xué)-進(jìn)展》，《先進(jìn)材料》，《今日材料》等一流雜志上發(fā)表。本工作是兩個(gè)團(tuán)隊(duì)多學(xué)科合作的第一個(gè)成果。

文章信息

Title：Strain Engineering of Metal Halide Perovskites on Coupling Anisotropic Behaviors

文章題目：金屬鹵化物鈣鈦礦應(yīng)變工程與各向異性耦合性能

第一作者：焦憶楠、易圣輝、王漢文

通訊作者：趙晉津、呂堅(jiān)

通訊單位：石家莊鐵道大學(xué)、香港城市大學(xué)

文章鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202006243